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Elucidating active sites at Ni-CeO2 interfaces for CO2 methanation
Sepúlveda Pagán, Miguel A.
Sepúlveda Pagán, Miguel A.
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Abstract
In-situ resource utilization (ISRU) is an essential concept for NASA-Mars exploratory missions, where the production of consumables from the conversion of captured carbon dioxide (CO2) available at the International Space Station (ISS) is of interest. Specifically, the production of energy carriers, such as methane (CH4), can be achieved through the catalytic hydrogenation of CO2. However, because of the limited available energy in the ISS, catalysts developed for CO2 conversion must operate at low reaction temperatures (<300 oC). Ni-supported particles on metal oxides (i.e., CeO2) have been shown to result in the formation of metal oxide interfaces with active sites that facilitate CO2 adsorption and activation towards the formation of methane at low reaction temperatures (<300 oC). Furthermore, tailoring metal oxides with low amounts (1 wt.%) of rare-earth metals (Gd, La, and Pr) has been shown to alter the density of oxygen vacancies resulting from charge imbalances in host metal oxides, which lead to enhanced CO2 activation sites. In this work, the catalytic performance of Ni-CeO2 catalysts, including inverted and supported structures, and doped variants, was studied through a combination of kinetic and characterization techniques for CO2 methanation. The objective was to elucidate the nature of the active sites responsible for CO2 methanation catalytic activity. The combined kinetic and catalyst characterization studies (Diffuse Reflectance Infrared Fourier Transform Spectroscopy (DRIFTS), X-ray diffraction (XRD), Raman Spectroscopy, Scanning Transmission Electron Microscopy (STEM), and Hydrogen Temperature Programmed Reduction (H2-TPR)demonstrate plausible surface intermediates and reaction pathways by which CO2 methanation is facilitated at low reaction temperatures.
La utilización de recursos in situ (ISRU, por sus siglas en inglés) es un concepto esencial para las misiones exploratorias de la NASA en Marte, donde se tiene interés en la producción de consumibles a partir de la conversión del dióxido de carbono (CO2) capturado disponible en la Estación Espacial Internacional (ISS, por sus siglas en inglés). Específicamente, la producción de portadores de energía, como el metano, se puede lograr mediante la hidrogenación catalítica del CO2. Sin embargo, debido a la energía limitada disponible en la ISS, los catalizadores desarrollados para la conversión de CO2 deben operar a bajas temperaturas de reacción (<300 °C). Se ha demostrado que las partículas de Ni soportadas en óxidos metálicos (como CeO2) resultan en la formación de interfaces de óxidos metálicos con sitios activos que facilitan la adsorción y activación del CO2 hacia la formación de metano a bajas temperaturas de reacción (<300 °C). Además, la modificación de óxidos metálicos con pequeñas cantidades (1 % en peso) de metales de tierras raras (Gd, La y Pr) ha demostrado alterar la densidad de vacantes de oxígeno resultantes de desequilibrios de carga en los óxidos metálicos, lo que conduce a una mejora en los sitios de activación del CO2. En este trabajo, se estudió el rendimiento catalítico de catalizadores de Ni-CeO2, incluidos estructuras invertidas y soportadas, así como variantes dopadas, mediante una combinación de técnicas cinéticas y de caracterización para la metanación de CO2. El objetivo fue dilucidar la naturaleza de los sitios activos responsables de la actividad catalítica en la metanación de CO2. Los estudios combinados de cinética y caracterización del catalizador (Espectroscopía Infrarroja por Reflectancia Difusa (DRIFTS), Difracción de Rayos X (XRD), Espectroscopía Raman, Microscopía Electrónica de Transmisión de Barrido (STEM) y Reducción Programada de Temperatura con Hidrógeno (H2-TPR) demuestran intermedios superficiales plausibles y vías de reacción mediante las cuales se facilita la metanación de CO2 a bajas temperaturas de reacción.
La utilización de recursos in situ (ISRU, por sus siglas en inglés) es un concepto esencial para las misiones exploratorias de la NASA en Marte, donde se tiene interés en la producción de consumibles a partir de la conversión del dióxido de carbono (CO2) capturado disponible en la Estación Espacial Internacional (ISS, por sus siglas en inglés). Específicamente, la producción de portadores de energía, como el metano, se puede lograr mediante la hidrogenación catalítica del CO2. Sin embargo, debido a la energía limitada disponible en la ISS, los catalizadores desarrollados para la conversión de CO2 deben operar a bajas temperaturas de reacción (<300 °C). Se ha demostrado que las partículas de Ni soportadas en óxidos metálicos (como CeO2) resultan en la formación de interfaces de óxidos metálicos con sitios activos que facilitan la adsorción y activación del CO2 hacia la formación de metano a bajas temperaturas de reacción (<300 °C). Además, la modificación de óxidos metálicos con pequeñas cantidades (1 % en peso) de metales de tierras raras (Gd, La y Pr) ha demostrado alterar la densidad de vacantes de oxígeno resultantes de desequilibrios de carga en los óxidos metálicos, lo que conduce a una mejora en los sitios de activación del CO2. En este trabajo, se estudió el rendimiento catalítico de catalizadores de Ni-CeO2, incluidos estructuras invertidas y soportadas, así como variantes dopadas, mediante una combinación de técnicas cinéticas y de caracterización para la metanación de CO2. El objetivo fue dilucidar la naturaleza de los sitios activos responsables de la actividad catalítica en la metanación de CO2. Los estudios combinados de cinética y caracterización del catalizador (Espectroscopía Infrarroja por Reflectancia Difusa (DRIFTS), Difracción de Rayos X (XRD), Espectroscopía Raman, Microscopía Electrónica de Transmisión de Barrido (STEM) y Reducción Programada de Temperatura con Hidrógeno (H2-TPR) demuestran intermedios superficiales plausibles y vías de reacción mediante las cuales se facilita la metanación de CO2 a bajas temperaturas de reacción.
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Date
2024-12-11
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oxygen defects, inverse catalyst, dopant incorporation, CO2 conversion