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Synergy between Ga and Zr in Cu-based catalysts for CO2 hydrogenation to methanol
Fábregas Angulo, María J.
Fábregas Angulo, María J.
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Abstract
A promising alternative to combat climate change is the direct capture of CO2 from the atmosphere and its catalytic conversion into high-value products, particularly methanol, which is consumed globally. Currently, methanol is produced industrially from synthesis gases (H2/CO/CO2) using a Cu/Zn/Al2O3 catalyst under high pressure (50-100 bar) and temperature (200-300 °C), which entails high economic and energy requirements. In addition, the industrially employed Cu/Zn/Al2O3 catalyst exhibits rapid deactivation at severe temperatures due to sintering, as well as low selectivity toward methanol, and its catalytic performance decreases in the absence of CO in the feed. In this research, catalysts composed of copper (Cu), gallium (Ga), and zirconia (Zr) were developed, evaluated, and characterized to understand how the interactions between the metals enhance methanol production under moderate pressure (35 bar) and temperature (220-280 °C). Furthermore, the impact of different synthesis methods on the performance of the catalysts (Cu-GaZrOx) was investigated. Two synthesis methods were employed: co-precipitation and wetness impregnation, along with various characterization techniques, including X-ray Diffraction (XRD), Scanning Electron Microscopy (SEM), H2 Temperature Programmed Reduction (H2-TPR), Scanning Transmission Electron Microscopy (STEM), Temperature Programmed Desorption of CO2 and H2 (H2, CO2-TPD), H2/D2 exchange, and N2O chemisorption, in order to elucidate the rate-limiting step of the reaction and the role of each element in methanol synthesis.
Una alternativa prometedora para combatir el cambio climático es la captura directa de CO2 de la atmósfera y su conversión catalítica en productos de alto valor, especialmente metanol, que se consume a nivel mundial. Actualmente, el metanol se produce industrialmente a partir de gases de síntesis (H2/CO/CO2) utilizando un catalizador de Cu/Zn/Al2O3 bajo condiciones de alta presión (50-100 bar) y temperatura (200-300 °C), lo que implica altos requerimientos económicos y energéticos. Además, el catalizador Cu/Zn/Al2O3 presenta desactivación rápida a temperaturas severas debido a sintering, así como una baja selectividad hacia metanol, y su rendimiento catalítico disminuye en ausencia de CO en la alimentación. En este trabajo de investigación, se desarrollaron, evaluaron y caracterizaron catalizadores compuestos por cobre (Cu), galio (Ga) y zirconio (Zr), con el objetivo de comprender cómo las interacciones entre los metales mejoran el rendimiento en la producción de metanol en condiciones moderadas de presión (35 bar) y temperatura (220-280 °C). Además, se investigó cómo diferentes métodos de síntesis afectan el rendimiento de los catalizadores (Cu-GaZrOx-Z). Para ello, se utilizaron dos métodos de síntesis: co-precipitación e impregnación húmeda, junto con diversas técnicas de caracterización, como Difracción de Rayos X (XRD), Microscopía Electrónica de Barrido (SEM), Reducción a Temperatura Programada de H2 (H2-TPR), Microscopía Electrónica de Transmisión de Barrido (STEM), Desorción a Temperatura Programada de CO2 y H2 (H2, CO2- TPD), intercambio de H2/D2, y quimisorción de N2O, con el fin de elucidar el paso limitante de la reacción y el papel de cada elemento en la síntesis de metanol.
Una alternativa prometedora para combatir el cambio climático es la captura directa de CO2 de la atmósfera y su conversión catalítica en productos de alto valor, especialmente metanol, que se consume a nivel mundial. Actualmente, el metanol se produce industrialmente a partir de gases de síntesis (H2/CO/CO2) utilizando un catalizador de Cu/Zn/Al2O3 bajo condiciones de alta presión (50-100 bar) y temperatura (200-300 °C), lo que implica altos requerimientos económicos y energéticos. Además, el catalizador Cu/Zn/Al2O3 presenta desactivación rápida a temperaturas severas debido a sintering, así como una baja selectividad hacia metanol, y su rendimiento catalítico disminuye en ausencia de CO en la alimentación. En este trabajo de investigación, se desarrollaron, evaluaron y caracterizaron catalizadores compuestos por cobre (Cu), galio (Ga) y zirconio (Zr), con el objetivo de comprender cómo las interacciones entre los metales mejoran el rendimiento en la producción de metanol en condiciones moderadas de presión (35 bar) y temperatura (220-280 °C). Además, se investigó cómo diferentes métodos de síntesis afectan el rendimiento de los catalizadores (Cu-GaZrOx-Z). Para ello, se utilizaron dos métodos de síntesis: co-precipitación e impregnación húmeda, junto con diversas técnicas de caracterización, como Difracción de Rayos X (XRD), Microscopía Electrónica de Barrido (SEM), Reducción a Temperatura Programada de H2 (H2-TPR), Microscopía Electrónica de Transmisión de Barrido (STEM), Desorción a Temperatura Programada de CO2 y H2 (H2, CO2- TPD), intercambio de H2/D2, y quimisorción de N2O, con el fin de elucidar el paso limitante de la reacción y el papel de cada elemento en la síntesis de metanol.
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Date
2024-12-12
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chemistry