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Production of sugars, lignin and platform molecules from biomass residues feedstocks using Brønsted acid catalysts in polar aprotic solvents
Gonzalez Rosario, Alexa M.
Gonzalez Rosario, Alexa M.
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Abstract
We studied the catalytic conversion of the wood of Spathodea campanulata (African tulip tree), Albizia procera, and Leucaena leucocephala for the production of sugars using 0.05 and 0.5 wt% of H2SO4 in a mixture of water and γ-valerolactone. We obtained total yields up to 100, 100 and 74 wt% for African tulip tree, Albizia procera and Leucaena leucocephala, respectively. We found that the amorphous cellulose phase in these residues had a lower thermal stability than the hemicellulose and the crystalline phase of cellulose. Using a reacting bed flow reactor with 0.05 wt% of H2SO4 in a solution of 70% GVL and 30% water using a temperature ramp of 0.5 K/min (430 to 490 K) we found a 66 wt% yield towards C6 sugars for African tulip tree. We also studied how the crystallinity and particle size of cellulose affects its reactivity. We studied the effect on the cellulose conversion into levoglucosenone. We found that a decrease in the cellulose crystallinity rendered the cellulose more reactive but can also promote the degradation of levoglucosan and levoglucosenone. In addition, we studied the hydrolysis of cellulose. The amorphous phase of cellulose reacted at lower temperatures suggesting lower thermal stability. We presented a semi-batch process to produce levoglucosenone from cellulose using low concentrations of Brønsted acid catalysts in polar aprotic solvents. The TOF for the reaction increased with a decrease in the solvent basicity. High reaction temperatures had a negative effect on the LGO yield and promoted the formation of degradation products. At 430 K, using H2SO4 in GVL we obtained an LGO yield of 24 wt% and an LGA yield of 34 wt%. We studied the conversion of LGA into LGO using propyl sulfonic SBA-15 (PS-SBA-15) in a flow reactor using GVL. PS-SBA-15 is a functionalized mesoporous silica and a solid Brønsted acid catalyst. The maximum selectivity towards LGO was 67% at 57% conversion of LGA. The water formed during the reaction did not affect the catalyst activity appreciably but modified the products distribution. The PS-SBA-15 catalyst deactivated with time on stream (TOS). After 6 h TOS, the catalyst lost 66% of its initial activity. A series of unsuccessful catalyst regeneration treatments suggests that the loss in catalyst activity may be because of surface reaction site blockage or loss of the SBA-15 structure due to the interaction with water.
Estudiamos la conversión catalítica de Spathodea campanulata (tulipán africano), Albizia procera y Leucaena leucocephala para la producción de azúcares utilizando 0.05 y 0.5% de H2SO4 en una mezcla de agua y γ-valerolactona. Obtuvimos rendimientos totales de hasta 100, 100 y 7% para el tulipán africano, Albizia procera y Leucaena leucocephala, respectivamente. Encontramos que la fase amorfa de la celulosa tuvo una estabilidad térmica más baja que la hemicelulosa y la fase crystalina de la celulosa. Usando un reactor de flujo de lecho reactivo con 0.05% de H2SO4 en una solución de 70% de GVL y 30% de agua usando una rampa de temperatura de 0.5 K/min (430 a 490 K), encontramos un rendimiento de 66% hacia azúcares C6 para el árbol de tulipán africano. También estudiamos cómo la cristalinidad y el tamaño de partícula de la celulosa afectan su reactividad. Estudiamos el efecto sobre conversión de la celulosa a levoglucosanona. Una disminución en la cristalinidad hizo que la celulosa fuera más reactiva, pero también puede promover la degradación de levoglucosan y levoglucosanona. Además, estudiamos la hidrólisis de la celulosa. La fase amorfa de la celulosa reaccionó a temperaturas más bajas, lo que sugiere una menor estabilidad térmica. Presentamos un proceso para producir levoglucosanona a partir de celulosa utilizando bajas concentraciones de catalizadores con acidez Brønsted en disolventes polares apróticos. El TOF de la reacción aumentó con una disminución de la basicidad del disolvente. Las altas temperaturas de reacción tuvieron un efecto negativo sobre el rendimiento de levoglucosanona y promovieron la formación de productos de degradación. A 430 K, usando H2SO4 en γ-valerolactona obtuvimos un rendimiento de LGO de 24% y un rendimiento de LGA de 34%. Usando un catalizador ácido sólido de Brønsted, estudiamos la conversión de levoglucosan en levoglucosanona usando SBA-15 funcionalizado con ácido propilsulfónico (PS-SBA-15) en un reactor de flujo usando γ-valerolactona. PS-SBA-15 es un óxido de silicio mesoporoso funcionalizado y un catalizador ácido de Brønsted sólido. La selectividad mayor hacia LGO fue 67% con una conversión de LGA de 57%. El agua formada durante la reacción no afectó la actividad del catalizador apreciablemente, pero modificó la distribución de productos. El catalizador PS-SBA-15 después de 6 h en línea perdió 66% de su actividad inicial. Una serie de tratamientos de regeneración del catalizador sin éxito sugieren que la pérdida en la actividad del catalizador puede deberse al bloqueo de los sitios de reacción superficiales o a la pérdida de la estructura SBA-15 debido a la interacción con agua.
Estudiamos la conversión catalítica de Spathodea campanulata (tulipán africano), Albizia procera y Leucaena leucocephala para la producción de azúcares utilizando 0.05 y 0.5% de H2SO4 en una mezcla de agua y γ-valerolactona. Obtuvimos rendimientos totales de hasta 100, 100 y 7% para el tulipán africano, Albizia procera y Leucaena leucocephala, respectivamente. Encontramos que la fase amorfa de la celulosa tuvo una estabilidad térmica más baja que la hemicelulosa y la fase crystalina de la celulosa. Usando un reactor de flujo de lecho reactivo con 0.05% de H2SO4 en una solución de 70% de GVL y 30% de agua usando una rampa de temperatura de 0.5 K/min (430 a 490 K), encontramos un rendimiento de 66% hacia azúcares C6 para el árbol de tulipán africano. También estudiamos cómo la cristalinidad y el tamaño de partícula de la celulosa afectan su reactividad. Estudiamos el efecto sobre conversión de la celulosa a levoglucosanona. Una disminución en la cristalinidad hizo que la celulosa fuera más reactiva, pero también puede promover la degradación de levoglucosan y levoglucosanona. Además, estudiamos la hidrólisis de la celulosa. La fase amorfa de la celulosa reaccionó a temperaturas más bajas, lo que sugiere una menor estabilidad térmica. Presentamos un proceso para producir levoglucosanona a partir de celulosa utilizando bajas concentraciones de catalizadores con acidez Brønsted en disolventes polares apróticos. El TOF de la reacción aumentó con una disminución de la basicidad del disolvente. Las altas temperaturas de reacción tuvieron un efecto negativo sobre el rendimiento de levoglucosanona y promovieron la formación de productos de degradación. A 430 K, usando H2SO4 en γ-valerolactona obtuvimos un rendimiento de LGO de 24% y un rendimiento de LGA de 34%. Usando un catalizador ácido sólido de Brønsted, estudiamos la conversión de levoglucosan en levoglucosanona usando SBA-15 funcionalizado con ácido propilsulfónico (PS-SBA-15) en un reactor de flujo usando γ-valerolactona. PS-SBA-15 es un óxido de silicio mesoporoso funcionalizado y un catalizador ácido de Brønsted sólido. La selectividad mayor hacia LGO fue 67% con una conversión de LGA de 57%. El agua formada durante la reacción no afectó la actividad del catalizador apreciablemente, pero modificó la distribución de productos. El catalizador PS-SBA-15 después de 6 h en línea perdió 66% de su actividad inicial. Una serie de tratamientos de regeneración del catalizador sin éxito sugieren que la pérdida en la actividad del catalizador puede deberse al bloqueo de los sitios de reacción superficiales o a la pérdida de la estructura SBA-15 debido a la interacción con agua.
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Date
2023-07-07
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Brønsted acid catalysts, Polar aprotic solvents, Biomass conversion, Cellulose crystallinity