Nonlinear spectroscopy of vanadium dioxide

Abstract

Phase-change materials such as vanadium oxides show strong photorefractive effect on ultrashort time scale which makes these materials attractive for prospective optoelectronic applications such as bistable ultrafast optical switchers and memory. This work is focused on Z-scan study of laser beam self-diffraction and ultrafast angle-resolved light scattering of vanadium oxides. Thin films of vanadium oxides were grown by pulsed laser deposition. “Continuum Nd:YAG” picosecond laser and femtosecond “Spectra-Physics” laser system was used for nonlinear optical measurements. Upon light excitation, vanadium oxide compounds undergo reversible electronically-driven insulator-to-metal phase transition. Strong photo-refraction is caused by rapid change of lattice symmetry, by generation of dense electron-hole plasma and by strong photo-acoustic response. Thus, the lattice symmetry of vanadium dioxide changes from monoclinic to tetragonal on the time scale ranging from hundred femtoseconds to several tens of picoseconds, depending on intensity, duration and wavelength of the optical excitation. Optical constants and effective values of third-order nonlinear susceptibility were obtained using optical Z-Scan technique in closed and open aperture scanning mode. Measurements of nonlinear transmittance in the far field through a finite aperture reveal two-component optical nonlinearity due to Kerr Effect and due to phase transition during the photo-excitation time. Using the standard approach, we obtain effective values of nonlinear index of refraction n2, nonlinear absorption coefficient and the third order non-linear susceptibility X(3). Hemispherical angle-resolved light scattering is used for a statistical analysis of the phase transition process. Evolution of scattering indicatrix, fractal dimension, surface power spectral density, and surface autocorrelation function shows a distinctive behavior which gives a clear understanding on the influence of structural defects, twinning of microcrystallites and domain formation during the phase transition.

Materiales que poseen transición de fase, tales como óxidos de vanadio muestran un fuerte efecto foto refractivo en la escala de tiempos ultracortos que hace que estos materiales sean candidatos óptimos para aplicaciones optoelectrónicas tales como conmutadores ópticos ultrarrápidos biestables y memorias. Este trabajo se enfoca en la técnica de escaneo óptico Z para el estudio de la auto difracción causada por un láser. Además se estudió la dispersión de la luz por medio de la técnica ultra rápida ángulo resuelta para óxidos de vanadio. Las películas delgadas de óxidos de vanadio fueron fabricadas por deposición de láser pulsado. Se utilizó un sistema laser de picosegundos "Continuum Nd:YAG" y un sistema láser de femtosegundos "Spectra-Physics" para las mediciones ópticas no lineales. Tras la excitación de luz, compuestos de óxido de vanadio experimentan una transición reversible aislante-metal la cual es accionada electrónicamente. Fuerte foto-refracción es causada por el rápido cambio de simetría en la red cristalina del material, por generación de un denso electrón-hueco plasma y por una fuerte respuesta foto-acústica. Por lo tanto, la simetría de la red cristalina del dióxido de vanadio se ve sometida a un cambio de estructuramonoclínica a tetragonal en la escala de tiempo que varía de cien femtosegundos a varias decenas de picosegundos, dependiendo de la intensidad, duración y longitud de onda de la excitación óptica. Las constantes ópticas y valores efectivos de la susceptibilidad eléctrica no lineal de tercer orden fueron obtenidas a partir de la técnica de escaneo óptico Z en el modo de exploración de abertura cerrada y abierta. Las mediciones de transmitancia no lineal en el campo lejano a través de una abertura finita revelan alinealidad óptica de dos componentes debido al efecto Kerr óptico y debido a la transición de fase durante el tiempo de foto excitación. Utilizando el enfoque estándar, se obtuvieron valores efectivos para el índice de refracción no lineal n2, el coeficiente de absorción non lineal y la susceptibilidad eléctrica de tercer orden no lineal X(3). La técnica de ángulo semiesférica de dispersión de luz por resolución temporal se utiliza para un análisis estadístico del proceso de transición de fase. Evolución de la indicatriz de dispersión, la dimensión fractal, la densidad espectral de potencia de la superficie, y la función de auto- correlación de superficie muestra un comportamiento distintivo que da una comprensión clara de la influencia de defectos estructurales, y la formación de dominios durante la transición de fase.