Synthesis and characterization of modified mesoporous silicates for the adsorption of pharmaceutical and personal care products

Abstract

PPCPs have been recently identified as emerging contaminants due to their persistence in our potable water supply and aquatic systems. Unfortunately, traditional water treatment methods are inadequate for the removal of PPCPs resulting in their discharge into surface water. Current initiatives are focused on the possible removal of PPCPs using adsorption methods, which could be easily implemented in current water treatment facilities. Considering that current PPCP levels are still well below the parts-per-million (ppm) mark, ultrapurification of water sources via adsorption could only be achieved with materials designed based on stronger reversible chemical interactions, which enables the material to be highly selectively to the target compound but in the same way be easily regenerated by engineering means. This work was aimed at the preparation of novel sorbents with high adsorption capacity and selectivity for ultra-purification in water applications, in particular the use of a bottom-up approach to design adsorbents using transition metals as adsorption sites on mesoporous silica supports. To reach these goals various challenges were addressed, including the selection of appropriate supports, metal anchoring to avoid aqueous leaching, optimal metal loading and the fundamental understanding of the adsorption process. In general, it was found that grafting postmodification is a better technique for anchoring metal, that stability of the silicate support is an important factor in their design, that adsorption depends on the metal nature, loading and pH, that adsorption mechanism may be driven by weak chemisorption, and that transition metals can be successfully loaded onto pure siliceous and hydrophobic carbon coated mesoporous supports.

Los productos farmacéuticos y de uso personal (o PPCPs, por sus siglas en inglés) han sido recientemente identificados como contaminantes emergentes debido a sus persistencia en nuestros recursos de agua. Desafortunadamente los métodos tradicionales de remoción son inadecuados para estos compuestos resultando en sus descargas a los cuerpos de agua superficiales. Iniciativas actuales están enfocadas en la posible remoción de los PPCPs usando métodos de adsorción que puedan ser fácilmente implementados en la facilidades de tratamiento de aguas actuales. Considerando que los niveles de los PPCPs todavía permanecen bajo la marca de las partes por millón (ppm), la ultrapurificación de los recursos de agua por medio de adsorción puede ser solamente alcanzadas con materiales que hallan sido diseñados para tener interacciones fuertes pero reversibles. Estas interacciones deben ser selectivas, pero de la misma manera estos materiales deben ser capaz de ser regenerados después de su uso por medio de ingeniería tradicional. Por esta razón, este trabajo se enfoca en la preparación de nuevos materiales que tengan alta capacidad de adsorción y selectividad para aplicaciones de agua utilizando el diseño premeditado de adsorbentes usando metales de transición como sitios activos en soportes mesoporosos. Para lograr alcanzar estos objetivos varias limitaciones fueron atendidas como la selección de un soporte adecuado, la selección de la ruta de anclaje de los metales de transición de tal manera que no ocurra lixiviación de los mismos, la optimización de la cantidad de metales de transición, y el entendimiento fundamental de los mecanismos que gobiernan el proceso de adsorción. En este trabajo se encontrarán resultados en relación a la eficacia que tuvo el método de “grafting” para anclar los metales, la estabilidad de los soportes, la dependencia de la adsorción a diferentes factores, que os mecanismos propuestos señalan un adsorción química débil, y el efecto de depósitos de carbón en el diseños de los soportes.